近来,中国科学院大连化学物理研讨所研讨员王峰、副研讨员贾秀全员团队在微液滴化学研讨方面获得新进展,使用微液滴的起电-放电现象,开发水相电化学选择性脱氯战略,将二氯乙烷转化为重要的聚合物单体氯乙烯。相关效果
近年来,微液滴驱动的氧化复原反响的研讨加快速度进行开展,但科研人员对反响进程中的电子搬运机制仍知道缺乏。
根据前期对带电微液滴氧化复原反响的研讨,本工作中,团队在关闭环境中经过超声驱动水在微液滴、水汽,以及体相之间快速改变,制备出具有沟通电压的“人工云”,并以此完成了二氯乙烷的电化学选择性脱氯反响。研讨人员经过云水中的电压和电流丈量证明,尺度较大的微液滴带正电,水汽中尺度较小的亚微米液滴带负电,而且两种液滴具有不一样的分散行为和空间散布。研讨之后发现,经过关闭环境约束亚微米液滴的分散空间,能加强液滴之间的起电和放电效果。电子顺磁共振谱表征进一步确认了电子搬运参加了液滴的起电和放电进程,导致体相外表富集氢自由基,而微液滴富集羟基自由基。进一步,团队经过电子顺磁共振谱、液相色谱-高分辨率质谱、气相色谱等表征办法证明,水中的二氯乙烷首先在体相外表邻近产生复原脱氯,生成氯乙基自由基中间体,随后,该中间体跟着雾化进程进入微液滴,并在其间加快氧化脱氢,生成氯乙烯。
因为水在微液滴、水汽以及体相之间快速改变,避免了反响物和中间体的分散约束,可明显提高超声雾化效果下氯乙烯的生成速率和选择性,比较超声空化效果,超声雾化效果的速率提高两个数量级,氯乙烯在C2气体产品中的选择性最高可达80%左右。